《哈罗德和紫色蜡笔》再与天比高-爱情电影黎初遥（孙怡 饰）生在一个普通的家庭，有个可爱的弟弟初晨，姐弟两人感情甚好。可初晨在取得三千米长跑冠军后却在家中遭遇了火灾，不治身亡。黎母因此变得疯癫，最终将跟着初遥回家的李洛书（白敬亭 饰）当成了黎初晨。初晨的好朋友李洛书为照顾黎家人，以初晨的身份进入黎家。黎母有了李洛书的安抚，病情慢慢变得稳定。初遥也在“弟弟”李洛书的陪伴下正视未来。韩子墨的追随让初遥尝到爱情的味道，当她下定决心与他牵手相爱时，韩家突来的变故却使初遥惨遭挚爱的背叛，而留给她这个未婚妻的是大堆的债务。李洛书为保护初遥被要债的人打成重伤，为治好重伤致残的弟弟，她坚强孤勇，承担所有，走过最灰暗无助的日子。那个弃她于不顾的韩子墨却再次出现在她的生命中。这一次，她毫不犹豫与一直陪伴在自己身边的李洛书相爱，却不承想，二人终是逃不过责任的束缚，无奈分开。